[特邀报告]光化学过程对大气中HONO来源的贡献

光化学过程对大气中HONO来源的贡献
编号：3473 稿件编号：421 访问权限：私有 更新：2023-04-16 14:50:55 浏览：195次 特邀报告

报告开始：2023年05月07日 16:10 （Asia/Shanghai）

报告时间：15min

所在会议：[14A] 14A、气溶胶与大气环境 » [14A-3] 14A-3 气溶胶与大气环境

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摘要
HONO在大气化学反应过程中具有显著作用，HONO光解是大气中OH自由基的重要直接来源。OH自由基作为大气中主要的氧化剂，能够导致光化学烟雾、灰霾等大气污染现象。外场观测和模型计算结果表明白天大气中存在显著而未知的HONO来源。因此，探寻白天大气中HONO未知来源已经成为大气化学研究领域的前沿科学任务。目前，已有研究表明含氮物种的光解、NO2的光化学摄取过程可能是大气环境中HONO的重要来源。然而，复杂的大气环境条件以及底物性质将导致HONO的生成量存在极大不确定性，致使光化学过程对大气环境中HONO的贡献率难以被准确估计。本研究从HONO生成通量、反应机制等方面，系统阐述了光解反应、NO2非均相摄取等光化学过程对大气中HONO来源的贡献。
利用多种光化学反应装置及NOx分析仪研究了硝酸盐、硝基芳香化合物和土壤光解反应生成HONO的过程。太阳光促进了硝酸盐、硝基芳香化合物、土壤释放生成HONO和NOx。腐殖酸、甲氧基苯酚等有机物能够显著促进硝酸盐光降解生成HONO。硝基芳香化合物光解生成HONO的通量依赖于物质的化学组成。土壤在光照条件下，31%~37%的HONO和12%~23%的NO生成量来源于土壤中的NO3–和NO2–。进一步考察了黑碳、腐殖酸以及土壤界面NO2光化学转化生成HONO的过程。光照显著促进了黑碳、腐殖酸以及土壤界面NO2的非均相摄取。NO2与腐殖酸、土壤反应的摄取系数和HONO产率依赖于光照强度、NO2浓度、温度、相对湿度、pH等环境因素。光照条件下大气氧化物种(O2和O3)老化腐殖酸的过程导致腐殖酸对NO2的光化学反应活性显著降低。光敏性有机物(二苯甲酮)显著促进了腐殖酸界面NO2的摄取以及HONO的生成。NO2与土壤反应的结果证实，有机物是导致土壤界面NO2向HONO发生光化学转化的关键活性物种。土壤界面光解反应、NO2与腐殖酸和土壤光化学反应过程的HONO源强为0.1–2.7 ppb h–1，说明这些光化学过程是白天大气环境中HONO的重要潜在来源。
 
关键字
HONO; NO2; 光化学; 摄取; 光解
报告人
韩冲
教授 东北大学

稿件作者
韩冲 东北大学
杨望巾 东北大学
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