[口头报告]高浓度挥发性化学品大气转化生成二次有机气溶胶的机制研究

高浓度挥发性化学品大气转化生成二次有机气溶胶的机制研究
编号：3542 稿件编号：3444 访问权限：私有 更新：2023-04-16 15:27:34 浏览：248次 口头报告

报告开始：2023年05月07日 14:30 （Asia/Shanghai）

报告时间：15min

所在会议：[14B] 14B、气溶胶与大气环境 » [14B-3] 14B-3 气溶胶与大气环境

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摘要
      挥发性有机化合物(VOCs)是导致大气污染的重要元凶之一。随着对源自化石燃料相关的交通和工业污染源的监管更加严格，近年来，城市大气中的VOCs排放源正在发生重大转变。挥发性化学品(VCPs)，特别是年产量超过1000吨的高产量VCPs的广泛使用，包括个人护理品、化妆品、清洁剂、涂料和黏合剂等，已成为城市大气VOCs新的重要来源。这些VCPs具有较高的大气浓度，在大气氧化过程中会贡献颗粒物和毒性产物的生成，导致严重的大气二次污染问题。然而，目前对于VCPs氧化导致大气二次污染的机制了解甚少。VCPs大气氧化机制的研究仍局限于引发反应，对于VCPs衍生的过氧自由基(RO2·)的大气反应机制尚不清楚。一般认为传统RO2·的后续转化主要以RO2·与NO/HO2·的双分子反应为主，显著抑制RO2·单分子反应的发生。然而，一些VCPs包含不同于传统VOCs的杂原子和官能团，导致VCPs相关RO2·具有区别于传统RO2·的新型大气氧化机制。VCPs的大气转化难以根据传统VOCs的大气转化机制进行推测，阻碍了对于VCPs大气二次污染成因和环境影响的全面理解。因此，从大气二次污染源解析及化学品环境风险评价角度来看，亟待关注高产量VCPs衍生RO2·的大气反应机制。
      近年来，我们采用量子化学计算和动力学模拟方法，研究了三类高产量VCPs，甲基硅氧烷(图1A)、有机磷酸酯(图1B)和沉香醇大气氧化形成的RO2·的反应机制。揭示了三类新型的大气自氧化机制，研究发现甲基硅氧烷通过新型自氧化机制，高产率生成甲醛，增加室内甲醛污染，造成环境风险。而磷酸酯和沉香醇的大气氧化则通过自氧化反应，生成贡献二次颗粒物的新型前驱体，贡献二次颗粒物的形成。研究结果不仅拓展了对于大气过氧自由基化学的认识，也为挥发性化学品的环境行为模拟和风险评估提供了分子水平的科学依据。
 
关键字
挥发性化学品,二次有机气溶胶,量子化学计算,反应机理
报告人
付自豪
助理研究员 北京大学

稿件作者
付自豪 北京大学
郭松 北京大学
胡敏 北京大学
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