[口头报告]民用固体燃料燃烧黑碳生成机制及其健康效应

民用固体燃料燃烧黑碳生成机制及其健康效应
编号：3658 稿件编号：3709 访问权限：私有 更新：2023-04-16 18:38:03 浏览：160次 口头报告

报告开始：2023年05月06日 16:30 （Asia/Shanghai）

报告时间：15min

所在会议：[14A] 14A、气溶胶与大气环境 » [14A-1] 14A-1 气溶胶与大气环境

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摘要
民用固体燃料燃烧产生的黑碳（BC）和多环芳烃（PAHs）等污染物具有较强的毒性效应。特别是在我国农村地区，用于做饭或取暖的固体燃料燃烧，直接造成了高浓度的室内污染，严重危害居民健康。因此，固体燃料燃烧污染物减排是我国改善居民生活条件的迫切需求。
然而，越来越多的证据表明，炉灶减排不等于健康风险降低。目前的炉灶改进，多关注热效率的提高，虽然可以有效的降低BC的排放，却未表现出相应的PAHs减排效果。而根据经典BC生成理论，PAHs是BC的前驱体， BC的排放与PAHs浓度相关。所以，BC和PAHs的不同步减排引起我们对BC生成机理的重新审视。
因此，我们针对民用固体燃料燃烧过程中BC的生成开展了一系列研究。首先，基于高时间和高粒径分辨率的离线研究表明，BC的生成具有明显的阶段性，燃烧火焰阶段主要经由脱氢加碳自由基聚合反应生成高度石墨化的BC，而引燃和闷燃阶段则同时会生成大量低成熟度BC，但是具体反应机理尚不清楚。为了深入理解民用固体燃料燃烧中BC生成的特殊性，探究相对较低温度条件下BC的生成机制是首要条件。基于民用固体燃料燃烧BC生成机制与燃料组成相关的假说，我们通过对比生物质和煤炭燃烧过程中PAHs的排放规律，发现燃烧时PAHs的生成机制可分为燃料赋存PAHs排放和燃料热裂解小分子有机物聚合生成PAHs的两种理论解释，对于生物质而言主要以聚合反应生成为主，而对于煤炭等富含芳香结构的燃料，燃料裂解也成为PAHs生成的重要途径之一。PAHs作为经典理论中BC的重要前驱体因此，起生成过程可以很大程度上影响BC的生成路径。我们分析了生物质和煤炭燃烧烟气中的16种PAHs以及茚和联苯，发现生物质燃烧中生成大量茚，符合稳定自由基链式反应成核机理，使得BC得以在较低温度条件下生成，而燃煤燃烧时茚排放相对较少，其中BC生成主要依靠高聚芳香烃的堆叠和苯基添加反应生成。然而，我们还发现低成熟度BC是固体燃料燃烧BC排放的重要贡献源，但是目前尚不清楚其具体生成路径。已有的结果表明低成熟度BC主要在低温条件下伴随着大量有机碳一同生成，因而可能由有机碳低温聚合反应焦化生成。此外，BC的健康效应与其生成环境具有明显关系，在使用二硫苏糖醇对BC氧化潜势的评估中，发现柴油车排放BC具有最高的氧化潜势，生物质高于煤炭燃烧产生BC，但二者均远低于柴油车BC。因此，将BC生成机理研究和其健康效应研究协同发展，更有利于实现我过农村地区室内空气质量的改善。

民用固体燃料燃烧产生的黑碳（BC）和多环芳烃（PAHs）等污染物具有较强的毒性效应。特别是在我国农村地区，用于做饭或取暖的固体燃料燃烧，直接造成了高浓度的室内污染，严重危害居民健康。因此，固体燃料燃烧污染物减排是我国改善居民生活条件的迫切需求。
然而，越来越多的证据表明，炉灶减排不等于健康风险降低。目前的炉灶改进，多关注热效率的提高，虽然可以有效的降低BC的排放，却未表现出相应的PAHs减排效果。而根据经典BC生成理论，PAHs是BC的前驱体， BC的排放与PAHs浓度相关。所以，BC和PAHs的不同步减排引起我们对BC生成机理的重新审视。
因此，我们针对民用固体燃料燃烧过程中BC的生成开展了一系列研究。首先，基于高时间和高粒径分辨率的离线研究表明，BC的生成具有明显的阶段性，燃烧火焰阶段主要经由脱氢加碳自由基聚合反应生成高度石墨化的BC，而引燃和闷燃阶段则同时会生成大量低成熟度BC，但是具体反应机理尚不清楚。为了深入理解民用固体燃料燃烧中BC生成的特殊性，探究相对较低温度条件下BC的生成机制是首要条件。基于民用固体燃料燃烧BC生成机制与燃料组成相关的假说，我们通过对比生物质和煤炭燃烧过程中PAHs的排放规律，发现燃烧时PAHs的生成机制可分为燃料赋存PAHs排放和燃料热裂解小分子有机物聚合生成PAHs的两种理论解释，对于生物质而言主要以聚合反应生成为主，而对于煤炭等富含芳香结构的燃料，燃料裂解也成为PAHs生成的重要途径之一。PAHs作为经典理论中BC的重要前驱体因此，起生成过程可以很大程度上影响BC的生成路径。我们分析了生物质和煤炭燃烧烟气中的16种PAHs以及茚和联苯，发现生物质燃烧中生成大量茚，符合稳定自由基链式反应成核机理，使得BC得以在较低温度条件下生成，而燃煤燃烧时茚排放相对较少，其中BC生成主要依靠高聚芳香烃的堆叠和苯基添加反应生成。然而，我们还发现低成熟度BC是固体燃料燃烧BC排放的重要贡献源，但是目前尚不清楚其具体生成路径。已有的结果表明低成熟度BC主要在低温条件下伴随着大量有机碳一同生成，因而可能由有机碳低温聚合反应焦化生成。此外，BC的健康效应与其生成环境具有明显关系，在使用二硫苏糖醇对BC氧化潜势的评估中，发现柴油车排放BC具有最高的氧化潜势，生物质高于煤炭燃烧产生BC，但二者均远低于柴油车BC。因此，将BC生成机理研究和其健康效应研究协同发展，更有利于实现我过农村地区室内空气质量的改善。

 
关键字
黑碳,民用固体燃,多环芳烃,氧化应激反应,免疫反应
报告人
韩勇
香港理工大学

稿件作者
韩勇 香港理工大学
金灵 香港理工大学
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