铁（Fe）是地壳中第四富集的元素并广泛的参与到各个生物地球化学循环过程中。由大陆向海洋中输入Fe含量的增加可提高海洋生物生产力，从而降低大气中CO浓度，导致气候变冷。气候变冷（温度降低）可以显著降低大陆硅酸盐的风化速率，进而减小大陆向海洋输入Fe的通量，导致生物生产力下降，引起气候变暖。因此，前人利用Fe同位素手段对硅酸风化过程中Fe的迁移机制做了大量研究，为地质历史时期气候变化旋回研究提供基本的大陆Fe源解译。然而，目前对气候变化如何影响硅酸盐风化过程中Fe同位素分馏的这一基本机制的全面理解仍然十分匮乏。为深入阐明气候变化对硅酸盐风化过程中Fe同位素分馏影响，本研究分别选取了典型的温带和热带花岗岩风化剖面（图1），在系统的分析了土壤的性质、矿物相组成和Fe存在形态的基础上，结合变温穆斯堡尔谱，深入剖析了不同气候带硅酸盐风化过程中Fe同位素分馏原理。
       在温带气候区，母岩中的Fe同位素组成为0.09 ± 0.01‰。土壤中的Fe同位素组成相对于母岩几乎没有变化（0.07‰至0.13‰），仅随深度增加有一个微弱的变重趋势（图2a）。前人的研究结果表明，淋滤作用可以导致土壤中的Fe同位素组成变重。然而，土壤中的τFe值几乎全部为正值，表明土壤中不存在明显的Fe丢失，意味着淋滤作用对温带土壤中Fe同位素组成的影响可能是有限的。此外，由剖面底部到顶部的土壤中τFe值与Fe含量的变化呈现反相关的趋势（图2b，c）。大量的研究表明，硅酸盐风化土壤中τFe值与Fe含量的变化一般为正相关，这显然与我们观察到的现象不符。考虑到τFe值（0.67-4.55%）与Fe含量（5.86-7.29 wt%）的变化十分有限，这一反相关趋势可能与土壤中微弱的压实作用有关，而通过溶解等化学作用引起的Fe迁移有限。因此，土壤中的Fe同位素组成可能在一定程度上受到压实作用的影响，但未诱发明显的Fe同位素分馏，导致其Fe同位素组成几乎与母岩一致。
       在热带气候区，大部分土壤中的Fe同位素组成相对母岩（0.07 ± 0.05‰）的变化有限，变化范围为0.01‰至0.24‰。由底层至270cm土壤处，土壤中的Fe同位素组成变化有限，但土壤中的Fe含量和τFe值均表明土壤中的Fe相对于原岩显著富集。此外，Fe含量和τFe值的波动变化似乎也未引起Fe同位素的显著分馏。这些现象表明，在土壤中Fe富集的过程中可能由另一种机制主导了Fe同位素的分馏，并且土壤中Fe的相对富集和贫化对Fe同位素的分馏的影响微弱。Qi et al. (2022) 的研究结果表明，这种有限的Fe同位素分馏可能与土壤中铁原子在不同Fe矿物相中的分配比例有关。由270cm土壤处至表层土壤，土壤中Fe同位素组成表现出相对较大的变化。根据Fe含量和τFe值的变化，这一部分土壤中Fe同位素的分馏可能受到了淋滤作用的影响，这一观点可以通过250cm处土壤中强烈的Fe丢失和显著变重Fe同位素组成证明。除此之外，顶层土壤中略轻的Fe同位素组成表明其可能还受到了表层有机质的影响，因为植物富含较轻Fe同位素的物质凋落在表层土壤后可引起其Fe同位素值降低。
       尽管如此，关于温带和热带气候条件下硅酸盐风化土壤中Fe同位素分馏机制仍需要进一步的化学提取实验和穆斯堡尔谱测定进行深入的解释。
       

铁同位素,花岗岩,气候变化