[口头报告]不同化学结构有机质控制甲基汞光降解过程中汞同位素分馏

不同化学结构有机质控制甲基汞光降解过程中汞同位素分馏
编号：3030 稿件编号：1962 访问权限：私有 更新：2023-04-12 19:43:28 浏览：637次 口头报告

报告开始：2023年05月06日 16:02 （Asia/Shanghai）

报告时间：12min

所在会议：[6A] 6A、海洋地球科学 » [6A-1] 6A-1 海洋地球科学

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摘要
光化学降解是表层水环境甲基汞（MeHg）消除的主要途径，其被发现能产生明显的汞（Hg）同位素质量分馏（MDF）和非质量分馏（MIF）。这些分馏特征为识别环境介质中汞物质的迁移转化过程提供了重要的指纹信息。然而，由于分馏的复杂性，目前对该过程的Hg同位素分馏的认识仍较为缺乏，这严重阻碍了对Hg同位素分馏的理解，及其进一步的应用。本研究通过选择几种低分子量有机质研究了溶解有机质（DOM）分子结构对MeHg光降解过程中汞同位素分馏的影响及其作用机制。结果表明，MDF和MIF程度取决于芳香硫醇上取代基类型和位置，对MIF程度遵循羧基 > 羟基 > 氨基，和羧基对位 > 间位 > 邻位的顺序，与MDF的相反。此外，我们还评估了DOM存在条件下环境因素（pH、DOM/MeHg摩尔比和共存Cl-浓度）对MeHg光降解诱导的Hg同位素分馏的影响，发现分馏程度随环境条件的变化而变化，且不同于其对光降解速率的影响。为了阐明DOM对MeHg光降解产生的Hg同位素分馏作用机制，我们进行了O2/N2吹扫实验和密度泛函理论（DFT）计算。结果表明，MeHg-DOM络合物经光激发产生的三重态自由基对是Hg同位素分馏不可或缺的反应中间体，有机配体分子结构通过改变Hg周围净电荷分布，而影响超精细耦合和自旋轨道耦合作用，导致不同的奇质量Hg同位素分馏。尽管分馏大小受DOM化学结构和环境因素控制，但磁同位素效应是产生的MIF的主要原因。
 
关键字
甲基汞,光降解,溶解有机质,汞同位素分馏,DFT计算
报告人
张练
山东大学

稿件作者
张练 山东大学
王迎军 山东大学环境科学与工程学院
蔡勇 {
李雁宾 中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室
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