观测的夏季地表有机气溶胶（OA）浓度在美国西部（WUS）略微增加，但在美国东部（EUS）显著下降，并且冬季的OA在整个美国地区持续下降。为了理解影响地表OA趋势的驱动因子，我们使用了改进后的Community Atmosphere Model version 6（CAM6）模型，该模型采用了对流层和平流层化学机制，并考虑了异戊二烯环氧二醇生成的二次有机气溶胶（SOAIE）的非均相反应和单萜类二次有机气溶胶（MTSOA）的快速光解过程，以模拟1988年至2019年间地表OA的长期趋势。根据与Interagency Monitoring of Protected Visual Environments（IMPROVE）观测数据的对比分析，修订后的模型更好地再现了地表OA的浓度、空间分布、季节变化和长期趋势。我们发现，EUS区域夏季OA的减少可能归因于SOAIE和MTSOA之间的共同作用。随着人类排放的减少，初次有机气溶胶（POA）下降，SOAIE随着硫酸盐一起减少，而MTSOA随着生物源排放增加和气候变暖而增加。野火生成的POA呈显著的增长趋势（2.9%/年）和剧烈的年际间变化（62.8%），导致了WUS地区夏季地表OA的不显著增加趋势，而人为源POA主导了冬季OA的下降趋势。通过敏感性实验，我们发现MTSOA对于单萜类排放的增加呈线性响应，对于NOx排放的减少几乎没有响应，因为来自不同氧化途径的MTSOA成分之间存在相互抵消的情况。因此，在全球变暖的背景下，MTSOA对夏季OA的贡献很可能日益增加。其中，挥发性低的高含氧有机物（HOMs）是MTSOA的重要成分，其对新粒子生成具有重要贡献，可进一步影响云凝结核的生成和地球系统辐射平衡，进而我们在模式中发展了由单萜类高含氧有机物生成的二次有气溶胶（HOMs-SOA）的化学生成、气粒转化和光解等过程。通过与外场观测对比，模式可较好的再现HOMs-SOA浓度和日循环特征。我们进一步发现HOM-SOA是MTSOA（36.6%）和SOA（10.7%）的重要组分。本研究揭示了HOMs-SOA对于SOA的重要贡献，且其重要性可能随着全球变暖而日益增加。

二次有机气溶胶,高含氧有机物,地球系统模式模拟,长期趋势