海洋大气颗粒物对全球气候和空气质量具有重要影响。新粒子生成(NPF)过程产生的二次颗粒物是海洋大气颗粒物的主要来源。成核是NPF过程的初始阶段。硫酸(SA)和甲磺酸(MSA)常被认为是贡献海洋成核的重要前体物，且SA和MSA驱动的成核机制得到了广泛研究。然而，近年来研究人员发现碘酸(IA)是海洋大气成核的主要贡献者。然而，与SA和MSA驱动的成核相比，目前对IA驱动成核的理解仍十分有限。因此有必要研究IA驱动的成核机制。与SA和MSA类似，IA作为一种含氧酸，其可以与大气中的有机碱发生酸碱反应，也可以与其他含氧酸形成氢键。此外，IA也可以与含O、S、N的化合物形成卤键。因此，海洋大气中含有大量的促进IA成核的前驱体。然而，目前仅研究了4种化合物(亚碘酸HIO₂、氨气、SA和MSA)促进IA成核的机制与动力学，其他大量潜在前驱体对IA成核的促进潜力仍不清楚，严重阻碍了目前对IA驱动的成核机制的理解。不论是采用实验方法还是量子化学方法，逐一研究海洋大气中众多的潜在前驱体对IA成核的促进潜力需要巨大的工作量，因此是不切实际。为此，本研究采用计算模拟方法，采用“三步走”策略，主要开展了以下内容：
      我们首先选取海洋大气中检测到的63种化合物，采用量子化学计算方法，筛选了63种化合物与IA形成的二聚体团簇的最稳定构型，并计算了63种二聚体团簇的形成自由基能(ΔG)。基于多元线性回归方法、量子化学和Dragon计算的描述符，构建了预测化合物促进IA成核潜力的定量构效关系(QSAR)模型。其次，基于63种化合物和IA的单体浓度和二聚体团簇的ΔG值，依据质量平衡定律，评估了63种IA二聚体团簇的大气浓度。通过与目前促进IA成核潜力最强的HIO₂-IA二聚体团簇的浓度相比，发现含二乙胺(DEA)的IA二聚体团簇的大气浓度最高。最后，选择DEA为模型化合物，进一步研究了DEA-IA体系的成核机制与动力学。发现，与目前促进IA成核潜力最强的HIO₂相比，当DEA的浓度达到1 ppt时，DEA促进IA成核的潜力强于HIO₂。因此，DEA对IA驱动成核的促进潜力最强。因此，本研究结果为深入理解IA驱动成核和海洋大气颗粒物的形成具有重要意义。

碘酸，成核，QSAR预测模型，计算模拟