[快闪报告]亚碘酸在中性碘含氧酸成核中的关键作用

亚碘酸在中性碘含氧酸成核中的关键作用
编号：3591 稿件编号：735 访问权限：私有 更新：2023-04-16 15:38:00 浏览：436次 快闪报告

报告开始：2023年05月07日 17:35 （Asia/Shanghai）

报告时间：5min

所在会议：[14C] 14C、气溶胶与大气环境 » [14C-3] 14C-3 气溶胶与大气环境

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摘要
       海洋大气颗粒物对全球大气颗粒物负荷有重要贡献,深入理解海洋大气新粒子生成过程对于有效控制海洋二次颗粒物污染，持续改善空气质量具有重要意义。近年来，研究人员在Mace Head等沿海地区观测到强烈的新粒子生成(NPF)事件伴随着较高的碘酸(HIO3)浓度，提出HIO3是驱动海洋大气成核的主要参与者（Sipilä等，2016）。最近，模拟真实海洋大气边界层条件的CERN CLOUD (Cosmics Leaving Outdoor Droplets)烟雾箱实验突破性地发现亚碘酸(HIO2)与HIO3共同参与中性条件下的碘物种成核，且成核速率很快（He等，2021）。然而，由于HIO2与HIO3具有同源性，在实验中无法单独控制他们的浓度，导致难以辨别HIO2在中性碘成核中的具体作用。因此，本研究采用量子化学计算与大气团簇动力学模型(ACDC)相结合的方法，研究了4×4体系HIO3-HIO2团簇的形成机制与动力学，旨在从分子水平揭示HIO2在碘含氧酸成核中的作用，并评估碘含氧酸成核潜在的大气重要性。
       通过分析HIO3-HIO2团簇的结构和成键性质，发现HIO2能够接受HIO3转移的质子，表现出碱性行为，且具有更强的形成卤键的能力。因此，与大气中常见有机碱(如有机胺)仅能与酸性气体形成稳定团簇不同，HIO2与自身或与HIO3分子都能形成稳定的团簇，使得碘含氧酸体系中对角线上方团簇的稳定性高于下方团簇，呈现与传统酸-碱体系的团簇稳定性分布相反的趋势。此外，我们发现碘含氧酸体系的生长路径相比传统酸-碱体系更加灵活，其生长路径为以HIO3-HIO2混合团簇为主导，对角线沿线及远离对角线的稳定团簇共同参与。基于模拟的碘含氧酸体系的成核速率发现，HIO3-HIO2混合成核速率远高于HIO3或HIO2自成核。通过与主导城市大气NPF事件的经典硫酸-二甲胺(SA-DMA)成核体系对比，发现由于HIO2的大气浓度低于DMA，因此HIO3-HIO2混合体系的大气成核能力弱于SA-DMA体系。然而，当HIO2和DMA具有相同浓度时，具有热力学优势的HIO3-HIO2混合体系明显表现出更强的成核能力。这表明在碱性气体稀少的洁净海洋地区，碘含氧酸成核极大可能成为海洋大气NPF的主要来源。值得指出的是，ACDC模拟得到的成核速率与二聚体浓度也得到了CLOUD实验的验证，表明本研究模拟结果的可靠性。
       本研究表明HIO2除了能与大气中的HIO3作用外，还可能与其他有机酸或无机酸相互作用，贡献大气颗粒物。考虑到全球碘排放量的持续增加，碘含氧酸成核在大气新粒子生成中的作用将变得愈加重要，因此，建议将来更加广泛、深入地关注与研究碘含氧酸成核。
 
关键字
量子化学计算,新粒子生成,大气团簇动力学模拟,碘酸,亚碘酸,碘含氧酸成核
报告人
张镕洁
大连理工大学

稿件作者
张镕洁 大连理工大学
谢宏彬 大连理工大学
马芳芳 大连理工大学
何旭成 University of Helsinki
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