[快闪报告]湿度对不同结构单萜烯的臭氧化反应和二次有机气溶胶生成的差异化影响

湿度对不同结构单萜烯的臭氧化反应和二次有机气溶胶生成的差异化影响
编号:3605 稿件编号:3408 访问权限:私有 更新:2023-04-16 16:02:24 浏览:307次 快闪报告

报告开始:2023年05月07日 11:40 (Asia/Shanghai)

报告时间:5min

所在会议:[14B] 14B、气溶胶与大气环境 » [14B-2] 14B-2 气溶胶与大气环境

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摘要
单帖烯臭氧化反应是大气二次有机气溶胶(SOA)的重要来源之一。相对湿度(RH)作为重要的环境因素会影响单帖烯SOA的形成,但具体生成机制仍没有得到较清晰的认知。在本研究中,我们使用氧化流动反应器(OFR)在不同RH条件下开展了两种单萜烯(柠檬烯和Δ3-蒈烯)的臭氧化实验,并通过SMPS和UPLC-ESI-Q-TOF-MS分析了SOA的粒径分布和化学组成。结果显示,随着RH的增加,柠檬烯的SOA产率增加了约100%,而Δ3-蒈烯的SOA产率并没有显著提高。并且,柠檬烯SOA产率的提升主要是由于颗粒物数浓度的增大,因此推测是由于水分子影响了气相氧化反应所导致。随着对SOA分子成分和反应机理的分析,我们进一步推测,臭氧继续进攻柠檬烯的环外双键所导致的多步反应是SOA产率上升的主要原因。该反应产生的克里基中间体可与水分子反应生成羰基化合物,产生更多低挥发性有机物,促进颗粒物的成核,并使半挥发性有机物的气-粒分配平衡向颗粒相转移,从而增大高RH条件下的SOA产率。与此相对,不存在环外双键的Δ3-蒈烯无法发生类似反应,从而不受RH条件的影响。此外,我们使用存在环外双键的β-石竹烯对此猜测进行了验证,同样发现了SOA产率随RH增长的现象。本研究全面解析了湿度对不同单帖烯臭氧化反应的影响,并阐明了低挥发性有机物在生物源SOA生成中的重要作用。
关键字
湿度;臭氧化;单萜烯;低挥发性有机物;二次有机气溶胶
报告人
张姗
山东大学

稿件作者
张姗 山东大学环境研究院
李坤 山东大学
杜林 山东大学
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