[口头报告]气相萜烯衍生的有机硝酸酯光解

气相萜烯衍生的有机硝酸酯光解
编号：3679 稿件编号：33 访问权限：私有 更新：2023-04-16 19:39:11 浏览：338次 口头报告

报告开始：2023年05月06日 11:00 （Asia/Shanghai）

报告时间：15min

所在会议：[14B] 14B、气溶胶与大气环境 » [14B-4] 14B-4 气溶胶与大气环境

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摘要
    空气污染是全球最大的公共健康问题之一。在不同的污染物中，氮氧化物 (NOx = NO + NO2），因为其能够促生其他二次污染物，例如臭氧（O3）和颗粒物硝酸盐等，引发了极大的关注。NOx主要来源于诸如化石燃料燃烧和工业排放等的多种人为排放。在大气中，NOx可以与挥发性有机化合物（VOC）发生与羟基自由基（OH）引发的光化学反应，或者硝基自由基（NO3）引发的暗反应，生成有机硝酸酯（ONs）。ONs被认为是活性氮的主要成分。ONs可以通过作为NOx的永久汇或临时储存器来影响NOx循环，并随后影响O3的形成。因此，评估大气中ONs损失过程的动力学和化学机制，可以加深对于它们在NOx循环和O3形成中的作用的了解（图1）。

    光解已被确定为ONs的一种重要损失机制。光解可导致ONs中硝氧基裂解形成NO2，NO2可以直接释放回大气中（RONO2 + h  RO + NO2）。然而，因为在外场测量中无法区分ONs光解反应与大气光反应（如OH反应），以及实验室研究对于ONs光解的不足，（特别是对于多官能团 ONs），ONs光解的研究尚存在很大的空白。

    因此本工作中，我们首先通过实验室手段合成了α-蒎烯、β-蒎烯和 d-柠檬烯衍生的三种大气真实ONs标准物。之后我们将合成的萜烯衍生的ONs注入大气烟雾箱中，使用高分辨飞行时间化学源质谱（HR-ToF-CIMS）测定了它们的光解速率常数范围（0.55-2.3×10-5 s-1）。当将实验室光源外推到夏季太阳顶角为28.14°的太阳光谱时，这些萜烯衍生的ONs的光解速率常数在 (1.7 ± 0.60) ×10-5 到 (​​14 ± 6.7) ×10-5 s-1 之间，相应的ONs光解生命周期是2.0-17小时。与此同时，我们针对ONs光解过程中检测到的主要产物提出了机理解释，并将提出的机理放入零维盒模型来模拟，在环境条件下α-蒎烯衍生的ON光解。我们发现99%以上的α-蒎烯衍生ON可以在辐照12小时内转化为无机氮，并相应形成臭氧。

    这些发现表明，光解是萜烯衍生的ONs的重要大气汇，并且这一过程在NOx循环和臭氧化学中均有重要的作用。

关键字
有机硝酸酯,氮循环,臭氧,光解
报告人
王羽琛
湖南大学；Georgia Institute of Technology

稿件作者
王羽琛 Georgia Institute of Technology；湖南大学环境科学与工程学院
TakeuchiMasayuki Georgia Institute of Technology
WangSiyuan National Oceanic and Atmospheric Administration (NOAA)
NizkorodovSergey A. University of California Irvine
FranceStefan Georgia Institute of Technology
ErisGamze Georgia Institute of Technology
NgNga Lee Georgia Institute of Technology
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