过去十年，我国颁布了一系列大气污染治理政策，空气质量得到了切实改善，污染物浓度显著下降。准确评估过去减排措施的成效有利于优化未来治理政策，进而稳固空气质量改善成果。然而，气象条件对污染物浓度的影响可能会掩盖减排的真实效果。因此，解耦气象和排放对污染物浓度变化的影响是评估减排成效的关键科学问题。
      以往的研究常计算减排期间与相邻年份（正常排放情景）的污染物浓度差异，并将其视为减排的成效，而这很可能忽略了我国排放量逐年下降的事实及气象条件年际变化的影响。数值模式可以通过敏感性实验解耦气象和排放的影响，但模式输入所需的排放清单难以及时地实现动态化调整，导致其难以量化短期或突发的排放所带来的影响。相比而言，机器学习所需的数据容易获取，且其在处理复杂非线性问题上有明显优势，这使得机器学习方法能较好地模拟气象和排放与污染物浓度的关系。目前，机器学习方法已广泛应用于二氧化氮、颗粒物等常规污染物的研究，对大气化学活性强的污染物如氨气的研究较少。
      本研究基于机器学习随机森林模型，结合氨气和铵盐（合称NH_x）的同步观测资料，设置了多组模拟实验，分析了北京疫情期间气象条件和排放变化对氨气浓度的影响。结果表明，与无疫情情景相比，氨气浓度的变化为-33.9%～-45.8%，铵盐浓度的变化为-16.1%～+12.5%。通过气象解耦及气粒转化过程的分析发现，有利的气象条件增强了氨气向铵盐的气粒转化，这一过程将导致氨气浓度下降。因此，若要准确量化排放对氨气浓度变化的贡献，必须排除气粒转化过程的影响。为此，本研究进一步分析了NH_x的浓度变化，发现与无疫情情景相比，NH_x浓度下降了17.2%～32.2%，这一结果代表了疫情期间北京氨气排放量的下降幅度。
      本研究结果表明，如果仅考虑气态氨浓度的变化，忽略气粒转化过程的影响，将会导致6.6%～16.7%的氨减排量高估。这一结论也适用于其他较强活性的气态污染物，即，在使用机器学习研究排放对污染物浓度变化的影响时，需要同时考虑其反应产物的浓度变化，否则可能会错误地估计减排的真实贡献。
 

氨气；气象；排放；机器学习