[张贴报告]西北四个典型城市冬季细颗粒物中水溶性棕色碳的光学性质和来源分配

西北四个典型城市冬季细颗粒物中水溶性棕色碳的光学性质和来源分配
编号：4106 稿件编号：763 访问权限：私有 更新：2023-04-26 11:22:12 浏览：260次 张贴报告

报告开始：2023年05月06日 08:51 （Asia/Shanghai）

报告时间：1min

所在会议：[SP] 张贴报告专场 » [SP-14-1] 14、气溶胶与大气环境

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摘要
大气棕色碳 (BrC) 指一类吸光性有机碳，其吸光随波长增加而迅速减弱且主要吸光区集中在近紫外可见光区。BrC对全球辐射强迫及大气化学过程有着重要的影响。BrC的气候效应取决于其光学性质，而其光学性质又与其来源和化学组成紧密联系。然而，以前的研究大多数关注生物质燃烧排放的一次或二次BrC气溶胶，较少研究关注化石燃料排放（特别是燃煤排放）的BrC气溶胶。兰州（LZ）、西宁（XN）、银川（YC）和乌鲁木齐（UR）作为中国能源生产城市和重工业城市的代表，本文选取其2019年冬季同步采集的细颗粒物（PM2.5）开展研究，通过紫外可见吸收光谱、激发-发射矩阵 (EEM) 荧光光谱、离子色谱和高分辨气溶胶质谱（HR-AMS）分析其水溶性BrC（WS-BrC）的光学特性、来源和化学过程。取得的主要认识和结论如下：四个城市的WS-BrC在365nm处的平均质量吸收效率（MAE365）分别为1.24±0.19 m2 g-1（XN）、1.19±0.12 m2 g-1（LZ）、1.07±0.23 m2 g-1（YC）和0.78±0.16 m2 g-1（UR）。通过酸碱滴定实验研究了WS-BrC的光学特性随pH的变化，所有城市的MAE365值随着pH值（2-11）的增加而增加；而荧光强度随着pH值波动，在较高的酸性和碱性条件下更强。YC和LZ的WS-BrC对pH值变化最敏感，表明酸性基团的重要贡献。MAE365值随着HR-AMS确定的XN、YC和UR的水溶性有机气溶胶（WSOA）的平均氧化状态（OSc）呈现出明显下降趋势，但在LZ呈现出上升趋势，表明在不同城市的WS-BrC的吸光度上发生了光漂白效应或光增强效应。通过结合由EEM荧光光谱的平行因子分析（EEM-PARAFAC）确定的荧光发色团和由高分辨质谱的正矩阵分解（PMF）确定的WSOA组分，进一步探讨了BrC的来源和化学过程。总的来说，一次排放（以煤炭燃烧为主）和老化过程的二次形成（光化学氧化和液相氧化）是四个城市中WS-BrC的重要来源。特别是在YC、UR和LZ，与燃煤引起的WSOA相关的低氧化含氧有机气溶胶（LO-OOA）、液相氧化形成的高氧化含氧有机气溶胶（HO-OOA2）和燃烧排放的水溶性POA（WS-POA）贡献最大，分别占WSOA总量的25.2±15.3 %、49.5±7.2 %和48.8 ± 9.3 %。
关键字
荧光发色团,吸光性质,水溶性棕色碳,HR-AMS,PMF
报告人
钟苗
博士研究生 中国科学院西北生态环境资源研究院

稿件作者
钟苗 中国科学院西北生态环境资源研究院
徐建中 中国科学院西北生态环境资源研究院
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