[口头报告]高温高压条件下Pt(IV)在含氯流体中的热力学性质和迁移机制的实验研究

高温高压条件下Pt(IV)在含氯流体中的热力学性质和迁移机制的实验研究
编号：444 稿件编号：330 访问权限：私有 更新：2023-04-08 13:18:57 浏览：327次 口头报告

报告开始：2023年05月07日 13:40 （Asia/Shanghai）

报告时间：10min

所在会议：[2A] 2A、地球化学 » [2A-2] 2A-2 地球化学

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摘要
高温高压条件下Pt(IV)在含氯流体中的热力学性质和迁移机制的实验研究
Experimental study on the thermodynamic properties and transport constraints of Pt(IV) in chlorine-bearing fluids at elevated temperature and pressure
严海波/ Haibo Yan 1,2    丁兴/ Xing Ding 1
1. 同位素地球化学国家重点实验室，中国科学院广州地球化学研究所，广州 510640
2. 中国科学院矿物学与成矿学重点实验室，中国科学院广州地球化学研究所，广州 510640

明确铂（Pt）的溶解度、热力学性质及其在流体中的迁移形式对理解自然界中Pt的迁移、循环及富集成矿有着极其重要的作用。由此，本研究首次采用Pt-Cl络合物（K2PtCl6）作为反应初始物质，通过高温高压水解实验法来探讨不同时间、温度、压力条件下Pt(IV)在含氯流体中的热液活动性。实验结果显示K2PtCl6的水解反应受实验压力、时间的影响，但提高实验温度对其促进作用更为显著，会导致大量Pt从流体中沉淀出来。基于实验结果，本研究发现Pt在150~350 ℃ 条件下主要以PtCl62-存在于含氯流体中，但其在高温下（400~450 ℃）则会转换为PtCl4(OH)22-。并且，本研究进一步获得了K2PtCl6的累积水解平衡常数（K）与温度（T，开尔文）之间的线性表达式，如下：
Ln K1 = (48.87±2.369) - (53321±1217.3)/T （PtCl62-）
Ln K2 = (29.85±5.662) - (28255±3923.5)/T （PtCl4(OH)22-）
且根据计算结果获得了Pt-Cl络合物水解体系的ΔrHmΘ、ΔrSmΘ和ΔrGmΘ的值和PtCl62-及PtCl4(OH)22-的形成常数（β）。再基于获得的实验数据进行模拟计算，本研究获得了不同pH、温度、Cl浓度等流体条件下的Pt-Cl络合物迁移制约因素。结果显示Pt-Cl络合物在中低温（≤ 500 °C）强酸性（pH ≤ 4）富氯（≥ 0.5 wt. %）流体中适宜迁移，其中Cl浓度对其迁移能力有着决定性作用。此外，据此结论，本研究探讨了地质热液过程中Pt的溶解、迁移、沉淀机制。模拟结果显示Pt的流体迁移机制对其从地幔迁移至地表以至后续富集成矿过程都起着重要的作用。本研究是由国家自然科学基金（41730423）、中国科学院战略重点研究项目(XDB42000000)及国家重点研发项目(2016YFC0600408) 资助。
 
关键字
铂族元素，元素迁移，,络合物水解，热力学性质
报告人
严海波
中国科学院广州地球化学研究所

稿件作者
严海波 中国科学院广州地球化学研究所
丁兴 中国科学院广州地球化学研究所
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