[口头报告]基于单体同位素分析技术的热活化过硫酸盐降解阿特拉津研究

基于单体同位素分析技术的热活化过硫酸盐降解阿特拉津研究
编号：587 稿件编号：1642 访问权限：私有 更新：2023-04-14 18:04:24 浏览：338次 口头报告

报告开始：2023年05月06日 17:24 （Asia/Shanghai）

报告时间：9min

所在会议：[2A] 2A、地球化学 » [2.3] 有机地球化学专题

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摘要
基于硫酸根自由基（SO4·―）的高级氧化技术已经成为土壤、地下水和流域水体原位有机污染修复的热点技术，污染物降解途径的精准识别至关重要。本研究将有机单体同位素分析技术(CSIA)引入到热活化过硫酸盐(PS)降解阿特拉津(ATZ)过程中，以期对反应贡献和污染物的化学断键过程进行“原位、指纹”分析。研究结果表明，热活化过硫酸盐（PS）产生了SO4·-和·OH自由基，并在ATZ降解过程中起关键作用。值得注意的是，单一SO4·自由基主导的反应呈现出弱的正C同位素分馏，pH值4时εC值为1.58‰，pH值7时εC值为0.65‰。单一SO4·-和单一·OH反应的ε值和ɅC/H值显著不同，可以通过CSIA技术将两者区分开来。热活化PS降解ATZ过程中δ13C和δ2H值的变化符合Rayleigh方程，pH 4时εC、εH和ɅC/H值分别为-1.5‰、-21.1‰和6.60，pH 7时分别为-2.7‰、-36.6‰和10.02。进一步计算表明，不同pH下热活化PS降解ATZ自由基的贡献不同，pH 4条件下SO4·―自由基的贡献接近100%；pH 7条件下为·OH和SO4·―自由基共同起作用，其中SO4·―自由基的贡献约为83.9%。DFT理论计算结果进一步证实，SO4·-氧化主要以C- Cl键断裂为主，对脱卤反应的选择性更强。
关键字
CSIA; SO4自由基; 阿特拉津
报告人
王婷
北京大学

稿件作者
王婷 北京大学
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